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                    蘇州納米所藺洪振研究團隊在原位構建功能CEI層促進高容量鋰離子電池方面取得研究進展

                      長續航電動汽車與便攜式智能設備快速發展對可充電二次電池的能量密度提出了更高的要求。目前商業鋰離子電池正極材料能量密度有限,嚴重限制了其進一步發展。金屬硫化物具有較高的理論比容量890mA h g-1),可以顯著提高電池的能量密度。然而,金屬硫化物作為電極材料時存在多硫化鋰“穿梭”的問題,這會降低電極的容量庫倫效率并縮短電池壽命,嚴重阻礙了金屬硫化物電極的商業化進程。中科院蘇州納米所藺洪振團隊在前期研究中發現,構筑有序結構的SEI人工層能夠有效抑制枝晶的生長(Adv. Funct. Mater. 2022, 31, 2110468; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2007434; ACS Appl. Mater. Interface 2019, 11, 30500),通過調控鋰離子的動力學行為及加快多硫化物的轉化,能獲得長的循環壽命(Chem. Eng. J. 2021, 132352; Nano Lett. 2021, 21, 3245; Energy Environ. Mater.2021,0,1; Chem. Eng. J. 2020, 128172; Energy Storage Mater. 2019, 18, 246; Energy Storage Mater. 2020, 28, 375; ChemSusChem 2020, 13, 3404; Chem. Eng. J. 2020, 417, 2007434; Nano Energy 2017, 40, 390; J. Power Sources 2016, 321, 193。 

                      針對金屬硫化物電極多硫化物“穿梭效應”的問題,中科院蘇州納米所王健博士(現為德國亥姆赫茲電化學研究所洪堡學者)與藺洪振研究員聯合西安理工大學張靜博士從表界面功能化角度出發,在金屬硫化物電極表面原位構建了一層均勻致密LiF-Li3N的功能正極界面CEI層,選用界面選擇性和頻光譜SFG)、飛行式二次離子質譜(TOF-SIMS)、X射線光譜(XPS原子力顯微鏡AFM)等多手段聯合研究了功能性CEI演變過程其相關作用機制。 

                      如圖1所示,LiTFSI鹽會在金屬硫化物電極表面形成不連續的無效CEI。而將高反應活性LiFSI鹽添加到LiTFSI-DME電解液體系,LiFSI會與LiTFSI競爭后均勻地吸附在電極表面,并在后續電化學過程中生成一層均勻致密且富含LiF-Li3N的功能CEI,該CEI可以有效抑制多硫化穿梭效應”并加快鋰離子的擴散速率。 

                      三維氮摻雜納米碳包覆的二硫化亞鐵FeS2@3DNPC)合成流程2所示。XRDXPS結果明此復合材料為較純Pyrite相的FeS2。從掃描電子顯微鏡圖可以看出FeS2納米顆粒成功均勻地嵌入三維納米碳骨架中,FeS2構建了良好的導電網絡。 

                      1 金屬硫化物電極表面富含LiF-Li3N功能CEI界面層演變過程作用機理 

                      通過將不同摩爾濃度的高活性LiFSI離子液體添加LiTFSI-DME電解液中,探究LiFSI離子體含量對改性CEI的影響。電池的首次循環伏安曲線可以看出,添加LiFSI的金屬硫化物電極表形成了功能化的CEI層。阻抗結合循環伏安曲線表明,添加1.0 M LiFSI FeS2@3DNPC電極表面形成穩定的功能CEI,有效抑制多硫化鋰的穿梭效應”獲得較高的電化學可逆性。 

                      2 FeS2@3DNPC電極材料的結構與形貌表征 

                      通過SFG、AFM、SEM XPS表征結果揭示功能CEI層的存在方式,即均勻分布金屬硫化物電極表面且柔韌性好,其主要成分LiFLi3N(圖4)。其中,SFG的研究發現了FSI-TFSI- 在電極界面存在競爭吸附關系。為了更加準確獲取功能CEI層的界面結構信息,研究團隊借助TOF-SIMS重構了功能CEI成分與3D結構(圖5。TOF-SIMS重構功能CEI層成分均勻且致密,同時,在CEI層的作用下,循環后的FeS2仍保持了完整的顆粒形貌,充分證明CEI層可以抑制多硫化物穿梭,提升電極的可逆性,這SEM mapping2D表征結果相吻合。 

                      3富含LiF-Li3N功能CEI層的電化學活化穩定性 

                      4 富含LiF-Li3N功能CEI的界面光譜特性 

                      5 富含LiF-Li3N功能CEI層三維重構     

                      添加1M LiFSI的電池在容量、庫倫效率及容量保持率方面,高于其他添加量和空白樣品,并且優于絕大多數文獻報道的結果(圖6)。得益于均勻致密且柔韌性好的功能CEI層,即使超高功率密度(6700W kg-1)下,電池仍獲得較高的能量密度(769W h kg-1),穩定循環1000次后每圈衰減率低至0.039%。研究團隊還將此方法成功應用于其他硫化物電極,表明原位構建功能CEI的策略可以助力金屬硫化物電極實現快速充電及循環壽命。 

                      6 FeS2@3DNPC電極的電化學性能測試 

                      以上研究成果的第一作者為王健博士、程雙,通訊作者為王健、張靜、藺洪振研究員,以Robust Interfacial Engineering Construction to Alleviate Polysulfide Shuttling in Metal Sulfide Electrodes for Achieving Fast-charge High-capacity Lithium Storages為題,發表在Chemical Engineering Journal期刊。以上工作受到了江蘇省自然科學基金、國家重點研發計劃、國家自然科學基金等基金項目支持。 

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